Finalmente, y tras un espectáculo televisivo en el que anunció cuál sería su equipo, decidió ir a los Miami Heat con sus amigos Chris Bosh y Dwyane Wade, formando el llamado Big Three que se convertiría desde el principio como el favorito al título. Miami Heat empezó bien la serie ganando 1-0 a Dallas, y con LeBron realizando un buen papel de 24 puntos y 9 rebotes. Del 10 de marzo al 13 de marzo, LeBron firmó tres triple-dobles consecutivos, ante Miami Heat, Los Angeles Clippers y Phoenix Suns, sumando siete en total en la temporada. El 11 de marzo ante Washington Wizards anota 50 puntos. Sin embargo, Paul Pierce también superó los 40 puntos y los Celtics se llevaron el triunfo. Sin embargo, en el sexto duelo, James y los Cavaliers fueron derrotados, y con ello, eliminados. Sin embargo, la temporada acabaría antes de tiempo para él, ya que Los Lakers no consiguieron clasificarse para PlayOffs, siendo el sexto año consecutivo para la franquicia, y el primero después de 13 temporadas para James. Además, fue el cuarto jugador en la historia en liderar a su equipo en las cinco principales categorías estadísticas (puntos, rebotes, asistencias, tapones y robos de balón) en una temporada.

Además, Ricky Rubio fue seleccionado para disputar el partido entre rookies y sophomores del All Star 2012, que se celebró en Orlando, entre el 24 y 26 de febrero de 2012. En este partido consiguió 12 puntos, 7 asistencias, 3 rebotes y un robo en 21 minutos. Además, añadió 7,9 rebotes, 7,2 asistencias y 1,8 robos. En el partido consiguió 25 puntos, 6 asistencias, 5 rebotes y 4 robos de balón. En enero fue elegido como Rookie del Mes de la Conferencia Oeste, tras promediar 11,4 puntos, 4,7 rebotes, 8,9 asistencias y 2,2 robos por encuentro, figurar en cuarta posición entre los mejores pasadores de la liga y el tercero en robos de balón. Hay que resaltar el 5.º encuentro, en el que Cleveland ganó 109-107 en la 2.ª prórroga con canasta sobre la bocina de LeBron. En aquel encuentro, LeBron anotó 45 puntos, la cuarta puntuación de la historia en un 7.º partido. El mejor partido de LeBron James en la temporada 2008-09 fue en el Madison Square Garden, donde firmó 52 puntos, 10 rebotes y 11 asistencias, dos días después de que Kobe Bryant batiera la mejor marca de anotación en la historia del Madison Square Garden con 61 puntos.

LeBron promedió 27,1 puntos, 7,9 rebotes y 6,2 asistencias, lo que le valió para ganar su tercer MVP de la Temporada. Su amigo y rival Kevin Durant le arrebató el MVP de la Temporada. En las finales se encontraron con el Thunder de Kevin Durant y Russell Westbrook. En el 2017, LeBron y los Cleveland Cavaliers se enfrentaban, de nuevo, en las finales contra los Golden State Warriors, que ahora se habían reforzado con Kevin Durant. Su gran capacidad física le permite correr la pista con una facilidad asombrosa y finalizar las jugadas con una de sus especialidades, el mate. De ahí su facilidad para moverse en números cercanos al triple-doble. En la siguiente posesión, James consiguió un triple sobre la bocina que daba la victoria a los Cavaliers por 96-95 y empataba la serie. En los meses siguientes, James llevó a Sierra Canyon junto con los reclutas de cinco estrellas, BJ Boston y Ziaire Williams. Cavs guard Mo Williams in championship AAU performance».

AAU Gulf Chips Blue Coast a un campeonato de cuarto grado en la Liga Dallas / Hype Sports Summer Jam. En marzo de 2021 James adquiere una cantidad no revelada de acciones de la sociedad Fenway Sports Group, la cual es propietaria de los Red Sox, franquicia de las Ligas Mayores de Béisbol de la ciudad de Boston y del Liverpool F.C. Con la victoria el 25 de marzo ante New Jersey Nets, Cleveland Cavaliers sumó un balance de 58-23 mejorando el 57-25 registrados en las temporadas 1988-89 y 1991-92 como mejor récord de su historia. El 19 de marzo supera los 36 928 de puntos de Karl Malone y se convierte en el segundo máximo anotador de la historia de la NBA. Con 39,3 décimas de segundo para concluir el partido, el rebote que se le dio a James tendría que haber sido de Wallace. James y Ice Cube se unieron en un especial de la ABC basado en la vida de LeBron cuando jugaba en el instituto.